Kesempatan besar datang ketika Alfie dipercaya memerankan pendakwah Jefri Al Buchori dalam film Hijrah Cinta pada 2014. Untuk mendalami karakter tersebut, ia menjalani persiapan selama empat bulan dengan memperdalam ilmu agama serta menemui sejumlah sahabat dan guru Jefri.
Peran tersebut membawanya meraih nominasi Aktor Utama Terpilih di Piala Maya 2014 dan Pemeran Utama Pria Terfavorit di Indonesian Movie Awards 2015. Setahun kemudian, ia kembali memerankan sosok Uje dalam Hijrah Cinta the Series.
Setelah itu, Alfie terus hadir dalam berbagai judul film dengan karakter yang beragam. Ia antara lain tampil dalam Hijab, Seteru, Ruqyah: The Exorcism, Sajen, Lima Penjuru Masjid, hingga Bumi itu Bulat.
Baca Juga: Bintangi Film ‘Baby Udon’, Intip Profil dan Jejak Karier Denny Sumargo
Pada 2023, ia dipercaya memerankan Dadang, sipir penjara yang menjaga Buya Hamka, dalam film biopik Buya Hamka. Alfie menerima tawaran tersebut karena mengaku terinspirasi oleh sosok ulama tersebut.
Kiprahnya di layar lebar terus berlanjut lewat sejumlah film, termasuk 172 Days, Hamka & Siti Raham Vol. 2, Lafran, Laura, Wanita Ahli Neraka, Pengantin Setan, Sihir Pelakor, dan Sampai Titik Terakhirmu. Pada 2026, Alfie kembali tampil dalam Seni Merayu Tuhan sebagai Ustad Basir dan Baby Udon sebagai seorang dokter.
Selain layar lebar, Alfie Alfandy juga memperluas kiprahnya lewat film pendek, serial televisi, serial web, dan FTV. Ia tercatat membintangi film pendek Jentera pada 2015 sebagai Awan, serta sejumlah serial seperti Ustad Juga Manusia, Para Pencari Tuhan, Dunia Terbalik, Insya Allah Surga, Amanah Wali, hingga Cinta Tanpa Karena.
